De 1916 à 1921, il fait ses études d’architecte à l’Université Technique d'Helsinki, puis entre dans la vie active. Il s’occupe d’abord de la conception d’expositions et fait de nombreux voyages en Europe centrale, en Italie et en Scandinavie. En 1923, il ouvre son cabinet d’architecture à Jyväskylä. L’année suivante il épouse sa consœur Aino Marsio, qui deviendra sa plus proche collaboratrice.
S'intéressant aux arts décoratifs, il crée des modèles d'objets usuels et de meubles en bois laminés et courbés. Il met au point plusieurs modèles de sièges emblématiques du nouveau design scandinave. Néanmoins, c’est d’abord en qualité d’architecte qu’Aalto va s'imposer sur la scène internationale.
En 1929, il dessine l’immeuble du journal Turun Sanomat à Turku (son premier bâtiment fonctionnaliste), et deux ans plus tard il participe à la conception de l’exposition du 700e anniversaire de Turku, ce sera son premier projet complet de style moderne présenté au public scandinave. Ces débuts, déjà remarqués, seront suivis par de nombreuses réalisations architecturales largement saluées, la bibliothèque de Viipuri (maintenant Vyborg en Russie) (1927-1935), le sanatorium de Paimio (1929-1933) et le pavillon de la Finlande pour l’Exposition universelle de Paris en 1937 et de New York en 1939.
Il joua un important rôle d'urbaniste en Finlande après la guerre (plans d'aménagement et plans généraux de Rovaniemi, Nynäsham et Imatra).
Dès la fin des années 1920, Alvar Aalto, architecte et designer, se démarque de ses contemporains Walter Gropius, Le Corbusier ou Marcel Breuer, dont le rationalisme renvoie à l’utilisation de matériaux industriels comme l’acier et le verre qu'il considère trop froids. Il propose une vision plus humaniste et plus proche de la nature : il fait alors du contreplaqué son matériau de prédilection. Dès 1927 le couple Aalto-Marsio mène, avec Otto Korhonen, directeur technique d’une fabrique de meubles de la région de Turku, des expérimentations sur le contreplaqué collé et courbé. Ces expériences vont conduire à ses sièges les plus innovants sur le plan technique, le fauteuil no 41 (1931-1932) et le no 31 (1931-1932), en porte-à-faux, l’un des contemporains, l’autre faisant partie de son projet de Gesamtkunstwerk (œuvre totale) pour le sanatorium de Paimio. Grâce à sa technique de cintrage du bois, qui va permettre, pour la première fois, d’ancrer les pieds directement sous l’assise sans faire appel à un quelconque châssis ou à une structure supplémentaire, Aalto conçoit, en 1933, des séries de sièges à piètements en L (L-leg, 1932-1933), en Y (Y-leg, 1946-1947) et en éventail (fan-leg, 1954) dont le tabouret empilable no 60 à la demande de la bibliothèque de Viipuri.
À la fois fonctionnel et séduisant, ce design va immédiatement signaler à l’avant-garde internationale la nouvelle voie ouverte par l’usage de contreplaqué et l’émergence d’un vocabulaire de formes plus douces et chaleureuses. En 1933, ses créations, présentées à la boutique Fortnum et Mason de Londres connaissent un succès international. Pour répondre à l'afflux de commandes, le couple Aalto-Marsio fonde en 1935 la société Artek, qui édite également ses luminaires et créations de verre.
Aalto collabore aussi en indépendant avec les verres Riihimäki (1933) et Iittala (1936). Tout comme son mobilier et son architecture, ses créations en verre se caractérisent par leurs formes organiques. Le vase Savoy de 1936 est devenu un classique. Sa forme sinueuse pourrait être aussi une allusion à son nom, qui signifie «vague» en finnois. Quoi qu’il en soit, les lignes rythmiques et asymétriques du Savoy expriment la quintessence de la nature et annoncent les formes fluides qui seront la marque du design scandinave d’après-guerre. Inspirée par la relation entre l’homme et la nature, la démarche globaliste et humaniste d’Aalto est le terreau philosophique sur lequel le design scandinave s’est développé et épanoui.
Adepte convaincu de la vocation humanisante du design, Aalto refusait non seulement les formes géométriques rigides mais aussi les tubes métalliques et autres matériaux artificiels, qu’il jugeait trop éloignés de la nature. Son travail fut particulièrement bien accueilli en Grande-Bretagne et aux États-Unis dès les années 1930 et 1940. Ses idées de « père fondateur du design organique » ont beaucoup influencé des designers d’après-guerre comme Charles Eames et Ray Eames.
En 1952, Aalto épouse l’architecte Elissa Mäkiniemi, avec qui il collabore jusqu'à sa mort. Le Musée d’art moderne de New York lui a consacré trois grandes expositions (en 1938, 1984 et 1997).
Il a réalisé une œuvre abondante et très diverse dans le domaine de l'architecture collective industrielle ou privée (dortoir du MIT à Cambridge, Massachusetts, 1947-1949 ; maison de la culture à Helsinki, 1955-1958, etc.). Plus constructeur que théoricien, il a pris des partis fonctionnels et utilisé des éléments standardisés, mais il a surtout fait preuve d'une extrême liberté formelle. Évitant le recours systématique aux orthogonales, il a souvent préféré les lignes courbes ou obliques en rapport avec un plan libre et asymétrique, engendrant un espace continu aux subtiles articulations. Enfin, il s'est surtout préoccupé d'adapter ses constructions à la spécificité du programme et de les d'harmoniser avec le site environnant. Sa démarche s'apparente à bien des égards à celle de Frank Lloyd Wright.